utorak, 15. ožujka 2016.

Moderne neorganske sinteze

Metode sinteze cink praha



Imajući u vidu činjenicu da svojstva materijala zavise od:
njegovog faznog sastava, homogenosti, kristaliničnosti čestica od kojih je izgrađen, njihovog oblika i veličine, od posebnog je značaja biti u mogućnosti da kontrolom reakcionih parametara utičemo na ishod procesa sinteze.

U neke od najčešće primenjivanih metoda svrstavaju se:
metoda precipitacije, sol-gel metoda, sprej piroliza, mehanohemijska sinteza, hidrotermalna/solvotermalna sinteza, sinteza u mikrotalasnom polju.


Metoda precipitacije


Usljed univerzalnosti u primjeni i jednostavnosti eksperimentalnog rada, hemijska precipitacija, predstavlja jednu od najčešće primjenjivanih metoda za sintezu fino dispergovanih čestica, kontrolisanih fizičko-hemjskih svojstava. Osim toga, zbog svoje ekonomičnosti, mogućnosti primjene na velikoj skali tj. u industrijskim postrojenjima i visokog prinosa reakcionog proizvoda metoda precipitacije se ističe u odnosu na druge metode sinteze.






Čist, kristalni prah ZnO moguće je dobiti metodom precipitacije iz vodenog rastvora neke od soli cinka (najčešće cink acetata Zn(CH3COO)2) u kome se cink nalazi u jonskom obliku Zn2+.
Da bi odigravanje hemijske reakcije bilo moguće, neophodno je da bude ispunjen jedan od najvažnijih uslova, a to je da se pH vrijednost reakcione smjese nalazi u intervalu od 8 do 13. Shodno tome, pored Zn2+ jona u reakcionom rastvoru moraju biti prisutni i OH joni, čije se prisustvo najčešće obezbeđuje disocijacijom molekula baze u vodenom rastvoru (NaOH, LiOH ili NH4OH). Tokom procesa sinteze dolazi do interakcije među slobodnim, disosovanim, jonima čime je ispunjen uslov za odigravanje hemijske reakcije i nastajanja, taloženja precipitata, reakcionog međuproizvoda ili čistog ZnO.


Sol - gel metoda


Princip sol-gel metode se zasniva na formiranju čestica koloida, tj. čestica sola čije dimenzije ne prelaze 100 nm. Ove čestice su najčešće međusobno povezane lancima polimera dužina od nekoliko mikrometara sa kojima formiraju čvrstu, poroznu mrežu čije su pore submikrometarskih dimenzija (proces polimerizacije). 

Primjenom sol-gel metode u zavisnosti od temperature i vremena sušenja moguće je sintetisati materijale u različitim formama: prahove, filmove, neorganske porozne membrane, keramička vlakna i izuzetno porozne strukture koje se nazivaju aerogelovima
Sol-gel metoda sastoji se od niza pojedinačnih procesa:
Hidrolizezapočinje vezivanjem hidroksilnih grupa molekula vode za atome metala (M) na mesto liganda (OR) iz prekursora:

M(OR)n + xH2O → M(OR)n-x(OH)x + xROH 

Kondenzacijepodrazumjeva postupak:

1.Oksilacije (predstavlja proces u kom jedna hidroksilna grupa stupa u reakciju sa drugom hidroksilnom grupom pri čemu dolazi do izdvajanja molekula vode): 
‒ M‒OH + HO‒M‒ → ‒M‒O‒M‒ + H2O 

2.Alkoksilacije ( predstavlja proces tokom kog hidroksilna grupa reaguje sa alkoksidnom grupom pri čemu dolazi do oslobađanja molekula alkohola):
‒ M‒OH + R‒O‒M‒ → ‒M‒O‒M‒ + R‒OH

U postupku sol-gel sinteze čestica ZnO:
Najčešće se kao prekursor Zn2+jona koristi so, cink acetat dihidrat (Zn(CH3COO)2·2H2O), organski rastvarač etanol (C2H5OH), dok se za taloženje ZnO sola najčešće upotrebljava litijum hidroksid (Li(OH)·H2O). Sušenje formiranih gelova ZnO vrši se na temperaturam T≈ 500 °C. Pokušaji da se umjesto cink acetata koristi neka od drugih cinkovih soli, na primjer formiat ili citrat; drugih hidroksida, kao što su natrijum hidroksid (NaOH), kalijum hidroksid (KOH) ili magnezijum hidroksid (Mg(OH)2) i drugih alkohola kao što su metanol (CH3OH) ili 2-propanol (C3H7OH), nisu dali dobre rezultate.


Sprej piroliza


Ovom metodom uspješno se mogu sintetisati jedno ili višekomponentni oksidni materijali. Proces sprej pirolize podrazumjeva formiranje izuzetno sitnih kapi aerosola i kontrolu njihovog termičkog razlaganja u visokotemperaturnom protočnom cijevnom reaktoru. Proces sinteze najčešće se odvija u cijevi kroz koju je omogućen protok vazduha ili odgovarajućeg gasa i na temperaturama koje se kreću u intervalu 200‒500 °C. 


Formiranje aerosola vrši se djelovanjem ultrazvuka visoke frekvencije (100 kHz – 2,5 MHz) na reakcioni rastvor pri čemu veličina dijametra kapi aerosola zavisi od fizičko-hemijskih svojstava prekursora kao što su: viskoznost, površinski napon, koncentracija, gustina, ali i od frekvencije primjenjenog ultrazvučnog polja.Najčešće se tokom postupka sprej pirolize, u procesu sinteze čestica ZnO, kao prekursorski rastvor koristi neka od cinkovih soli rastvorena u vodi (cink acetat Zn(CH3COO)2, cink hlorid ZnCl2 ili cink nitrat (Zn(NO3)2·6H2O).


Mehanohemijska sinteza


Mehanohemijsko procesiranje predstavlja dobro poznatu i često primjenjivanu metodu u procesu sinteze nanostrukturnih materijala. Najčešće se za proces mehanohemijske sinteze u laboratorijskim uslovima koriste planetarni ili vibracioni mlinovi. U slučaju kada su reakcioni prekursori čvrste komponente kao rastvarač se koristi neka od neorganskih soli, tj. neorganska matrica u kojoj se tokom odvijanja mehanohemijske reakcije čestice proizvoda disperguju, tada se govori o mehanohemijskoj sintezi u čvrstoj fazi. 

Može se reći da postoje dva tipa najčešće korišćenih procesa koji se primjenjuju u sintezi prahova ZnO mehanohemijskim postupkom:
Prvi proces, podrazumjeva mehanohemijsko tretiranje smjese cinkove soli, cink hlorida (ZnCl2), natrijum karbonata (Na2(CO3)) i soli natrijum hlorida (NaCl), koja ima ulogu neorganske matrice u kojoj se vrši dispergovanje čestica reakcionog intermedijera, cink karbonata (Zn(CO3). Nakon završetka procesa mljevenja, u procesu kalcinacije (na temperaturi T≈ 500 ºC) reakcioni intermedijer, Zn(CO3) se prevodi do finalnog reakcionog proizvoda, ZnO. Drugi proces podrazumjeva mehaničko tretiranje smjese soli cink acetata dihidrata (Zn(CH3COO)2·2H2O) i oksalne kiseline (C2H2O4·2H2O), koja ima ulogu organske matrice. I u ovom slučaju se nakon završetka mehaničkog tretiranja, reakcioni intermedijer cink oksalat (ZnC2O4), kalcinacijom (na temperaturi T >500 ºC) prevodi do finalnog reakcionog proizvoda, ZnO. 


Hidrotermalna / Solvotermalna analiza


Hidrotermalna tj. solvotermalna sinteza predstavlja jednu od najčešće primjenjivanih metoda u procesu sinteze kristalnih jedinjenja. Prve sinteze izvedene primjenom hidrotermanog procesa datiraju još iz devetnaestog vijeka, a pregled razvoja ove metode detaljno je opisao Byrappa. Prema njegovoj definiciji, pod hidrotermalnom sintezom podrazumjeva se reakcija koja se odvija u vodenom rastvoru reakcionih prekursora (najčešće metalnih soli), u zatvorenoj posudi pri temperaturi koja je veća od 100 °C.

Princip metode hidrotermalne sinteze zasniva se na rastvorljivosti velikog broja neorganskih jedinjenja u vodi, u uslovima povišene temperature i povišenog pritiska. Pri navedenim uslovima prisutnim u reakcionom sistemu, dolazi do kristalizacije jedinjenja proizvoda iz polaznog reakcionog rastvora. Kontrolom parametara sinteze kao što su: izbor rastvarača (vode ili nekog drugog jedinjenja), vrijednosti temperature i pritiska, vremena trajanja reakcije, molarnih odnosa reakcionih prekursora i proizvoda reakcije, moguće je kontrolisati proces odigravanja reakcije u posudi reaktora i na taj način održati visok stepen nukleacije i usku raspodjelu veličina čestica željenog proizvoda. Hidrotermalnim postupkom moguće je kontrolisati čistoću, stepen kristaliničosti, dimenzije i morfologiju čestica  reakcionog proizvoda.
U postupcima hidrotermalnih sinteza prahova ZnO koji su opisani u literaturi, u ove svrhe najčešće su korištena neka od sljedećih jedinjenja:
polivinil alkohol (PVA)  polivinil pirolidon (PVP), limunska kiselina (C6H8O7)  i cetiltrimetil amonijum bromid (CTAB). Postupak hidrotermalne sinteze predstavlja ekološki i ekonomski isplativu metodu čijom je primjenom moguće izvršiti dobijanje velike količine materijala

Sonohemijska sinteza


Sonohemijski postupak sinteze predstavlja metodu za dobijanje materijala u kojoj molekuli prekursora podliježu međusobnoj hemijskoj interakciji pod uticajem energije koja se primjenom spoljašnjeg ultrazvučnog polja (20 kHz–10 MHz) unosi u reakcioni sistem. Pod pojmom ultrazvuk podrazumjeva se bilo koja talasna frekvencija koja je viša od gornje granice mogućnosti ljudskog sluha tj. sve frekvencije više od 16 kHz (16000 ciklusa/s).

Kavitacioni mjehurići se povećavaju tokom niza uzastopnih ciklusa sve do trenutka dostizanja kritičnih dimenzija kada dolazi do njihovog pucanja. Kao rezultat toga dolazi do nastajanja praznina tj. „šupljina” u tečnosti kroz koju se prostire ultrazvučni talas. U slučaju kada je akustički pritisak pozitivan tj. tokom procesa kompresije, dolazi do razgradnje veza u molekulima vode i nastajanja hidroksilnih radikala.Kritična veličina kavitacionog mjehura obrnuto je srazmjerna frekvenciji primenjenog ultazvučnog polja.

Kao polazni reaktanti u sonohemijskom procesu sinteze ZnO najčešće se koriste:
vodeni rastvori soli cinka kao što su cink acetat (Zn(CH3COO)2·2H2O) ili cink nitrat (Zn(NO3)2·6H2O), neke od neorganskih baza kao što su: natrijum hidroksid (NaOH), kalijum hidroksid (KOH) i amonijum hidroksid (NH3·H2O); ali i organska jedinjenja, najčešće alkoholi među kojima su najzastupljeniji metanol (CH3OH) ili propandiol (C3H8O2). Uslov za odigravanje hemijske reakcije koja za proizvod ima čestice ZnO različitih dimenzija i morfologije jeste relativno visoka pH vrijednost reakcione smjese (8 ili više) i primjenjeno ultazvučno polje frekvencije od 30 do 75 kHz što odgovara snazi primjenjenog polja od 300 do 500 W. Vrijeme trajanja sinteze čestica ZnO sonohemijskim postupkom najčešće se kreće u intervalu od par desetina minuta do jednog sata. 


Sinteza u mikrotalasnom polju


Princip mikrotalasne sinteze zasniva se na procesu zagrijvanja materijala mikrotalasno-dielektičnim efektom.Efekat zagrijvanja reakcione smjese zavisi od sposobnosti materijala (rastvarača ili rekatanta) da apsorbuje i konvertuje mikrotalasno zračenje u toplotu što kao posljedicu ima porast temperature, tj. zagrijvanje reakcionog sistema.

Kao izvor cinkovih jona, Zn2+ , u procesu mikrotalasne sinteze, najčešće se koriste cinkove neorganske soli rastvorne u vodi, npr. (Zn(NO3)2· 6H2O)

Nema komentara:

Objavi komentar